近日，中國科學技術(shù)大學王興安教授和中科院大連化物所孫志剛研究員、張東輝院士、楊學明院士合作，首次利用自主發(fā)展的目前最高分辨率的交叉分子束離子成像技術(shù)，觀測到了化學反應(yīng)散射中日冕環(huán)的現(xiàn)象，并結(jié)合量子分子反應(yīng)動力學理論分析，首次揭示了該現(xiàn)象所隱藏的反應(yīng)動力學機理。該研究成果發(fā)表在《自然—化學》（Nature Chemistry）上。
當大氣中的微小水滴被陽光照射時，如果氣象條件良好，人們可以在太陽周圍觀察到一系列美麗的光環(huán)，大氣光學中稱之為日冕環(huán)。大氣光學的研究表明，這一自然現(xiàn)象的產(chǎn)生源于光在水滴表面前向衍射所產(chǎn)生的光干涉圖像。就物理角度而言，其產(chǎn)生的原理與著名的楊氏雙狹縫干涉現(xiàn)象極為類似，均是由光量子的波動特性而產(chǎn)生的干涉現(xiàn)象。更值得一提的是，日冕環(huán)的結(jié)構(gòu)可幫助人們直接分析推測出空氣中水滴的大小。
與大氣光散射相似，氣相化學反應(yīng)從嚴格意義上來說是原子與分子的散射過程，比較獨特的是，在這一散射過程中伴隨著舊化學鍵的斷裂和新化學鍵的形成。反應(yīng)產(chǎn)物的空間散射結(jié)構(gòu)，直接反映了化學反應(yīng)進程的微觀機制。因此，對分子態(tài)－態(tài)分辨的散射動力學的研究是深入理解氣相分子反應(yīng)機理的重要方法。近年來，速度成像技術(shù)逐漸成為研究化學反應(yīng)機理的重要實驗方法。為了能夠更加準確的獲得反應(yīng)態(tài)－態(tài)信息，研究人員一直致力于提高成像實驗的分辨率。
王興安教授和楊學明院士領(lǐng)導的團隊自主研制了獨特的結(jié)合閾值激光電離技術(shù)以及速度成像技術(shù)的交叉分子束反應(yīng)動力學研究裝置，使得實驗上獲得的H原子產(chǎn)物的速度分辨率達到了世界上同類儀器的最好水平。利用這一裝置，研究人員開展了對化學中最經(jīng)典的H+HD®H2+D反應(yīng)的實驗動力學研究。他們首次測得了這一反應(yīng)產(chǎn)物全量子態(tài)分辨的產(chǎn)物速度影，并且在實驗上首次觀測到了反應(yīng)前向散射產(chǎn)物中存在的角分布振蕩現(xiàn)象。孫志剛研究員、張東輝院士等人通過精確量子動力學分析，發(fā)現(xiàn)這一角分布振蕩現(xiàn)象其實是由散射過程中的少數(shù)幾個分波散射的角分布結(jié)構(gòu)引起的。通過對這些振蕩結(jié)構(gòu)的測量和分析，我們可以了解到引起前向散射的反應(yīng)過渡態(tài)和中間體的大小，也可以知道這些前向振蕩結(jié)構(gòu)是具體來源自哪幾個散射分波。通過他們的研究發(fā)現(xiàn)，這些在化學反應(yīng)中首次發(fā)現(xiàn)的前向散射振蕩結(jié)構(gòu)在三維散射圖像中與大氣光學中觀測到的日冕環(huán)的散射圖像非常相似， 通過觀測光與水滴的日冕環(huán)散射，我們可以了解自然界中的水滴的大��；而通過觀測化學發(fā)應(yīng)中的前向角分布振蕩結(jié)構(gòu)，我們可以清晰地研究化學反應(yīng)的過渡態(tài)結(jié)構(gòu)以及動力學。
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